Reformage catalytique
Le reformage Catalytique est un processus chimique utilisé pour convertir les naphtas de Raffinerie de pétrole distillés à partir de pétrole brut (ayant généralement un faible indice d’octane ) en produits liquides à indice d’octane élevé appelés reformats , qui sont des stocks de mélange de qualité supérieure pour l’essence à indice d’octane élevé . Le procédé convertit les hydrocarbures linéaires à faible indice d’octane (paraffines) en alcanes ramifiés (isoparaffines) et naphtènes cycliques , qui sont ensuite partiellement déshydrogénés pour produire des hydrocarbures aromatiques à indice d’octane élevé . La déshydrogénation produit également des quantités importantes de sous-produitsl’hydrogène gazeux , qui est introduit dans d’autres procédés de raffinage tels que l’ Hydrocraquage . Une réaction secondaire est l’hydrogénolyse , qui produit des hydrocarbures légers de moindre valeur, tels que le méthane , l’éthane , le propane et les Butanes .
En plus d’un stock de mélange d’essence, le reformat est la principale source de produits chimiques aromatiques en vrac tels que le benzène , le toluène , le xylène et l’éthylbenzène qui ont diverses utilisations, principalement comme matières premières pour la conversion en plastique. Cependant, la teneur en benzène du reformat le rend cancérigène , ce qui a conduit à des réglementations gouvernementales exigeant effectivement un traitement supplémentaire pour réduire sa teneur en benzène.
Ce processus est assez différent et ne doit pas être confondu avec le processus de reformage Catalytique à la vapeur utilisé industriellement pour produire des produits tels que l’hydrogène , l’ammoniac et le méthanol à partir de gaz naturel , de naphta ou d’autres matières premières dérivées du pétrole. Ce procédé ne doit pas non plus être confondu avec divers autres procédés de reformage Catalytique qui utilisent du méthanol ou des matières premières dérivées de la biomasse pour produire de l’hydrogène pour des piles à combustible ou d’autres utilisations.
Histoire
Dans les années 1940, Vladimir Haensel , [1] un chercheur chimiste travaillant pour Universal Oil Products (UOP), a développé un procédé de reformage Catalytique utilisant un Catalyseur contenant du platine . Le procédé de Haensel a ensuite été commercialisé par UOP en 1949 pour produire une essence à indice d’octane élevé à partir de naphtas à faible indice d’octane et le procédé UOP est devenu connu sous le nom de procédé de plate-forme. [2] La première unité de plate-forme a été construite en 1949 à la raffinerie de la Old Dutch Refining Company à Muskegon , Michigan .
Dans les années qui ont suivi, de nombreuses autres versions du processus ont été développées par certaines des principales compagnies pétrolières et d’autres organisations. Aujourd’hui, la grande majorité de l’essence produite dans le monde est issue du procédé de reformage Catalytique.
Pour n’en nommer que quelques-unes des autres versions de reformage Catalytique qui ont été développées, qui utilisaient toutes un Catalyseur au platine et/ou au rhénium :
- Rheniforming : Développé par Chevron Oil Company .
- CCR Platforming : Une version Platforming, conçue pour la régénération continue du Catalyseur, développée par Universal Oil Products (UOP).
- Powerforming : Développé par Esso Oil Company , actuellement connue sous le nom d’ ExxonMobil .
- Magnaforming : Développé par Engelhard et Atlantic Richfield Oil Company .
- Ultraformage : Développé par Standard Oil of Indiana , qui fait maintenant partie de la British Petroleum Company .
- Houdriforming : Développé par Houdry Process Corporation.
- Octanisation : Une version de reformage Catalytique développée par Axens, filiale de l’Institut français du pétrole (IFP), conçue pour la régénération continue du Catalyseur.
Chimie
Avant de décrire la chimie de réaction du procédé de reformage Catalytique tel qu’utilisé dans les raffineries de pétrole, les naphtas typiques utilisés comme charges d’alimentation de reformage Catalytique seront discutés.
Matières premières typiques de naphta
Une Raffinerie de pétrole comprend de nombreuses opérations unitaires et procédés unitaires . La première opération unitaire dans une raffinerie est la distillation continue du pétrole brut en cours de raffinage. Le distillat liquide de tête est appelé naphta et deviendra un composant majeur du produit essence (essence) de la raffinerie après avoir été traité par un hydrodésulfurateur Catalytique pour éliminer les hydrocarbures contenant du soufre et un reformeur Catalytique pour reformer ses molécules d’hydrocarbures en molécules plus complexes avec un indice d’octane plus élevé. Le naphta est un mélange de très nombreux composés hydrocarbonés différents. Il a un point d’ébullition initiald’environ 35 °C et un point d’ébullition final d’environ 200 °C, et il contient de la paraffine , du Naphtène (paraffines cycliques) et des hydrocarbures aromatiques allant de ceux contenant 6 atomes de carbone à ceux contenant environ 10 ou 11 atomes de carbone.
Le naphta issu de la distillation du pétrole brut est souvent encore distillé pour produire un naphta “léger” contenant la plupart (mais pas tous) des hydrocarbures avec 6 atomes de carbone ou moins et un naphta “lourd” contenant la plupart (mais pas tous) des hydrocarbures avec plus de 6 atomes de carbone. Le naphta lourd a un point d’ébullition initial d’environ 140 à 150 °C et un point d’ébullition final d’environ 190 à 205 °C. Les naphtas issus de la distillation des pétroles bruts sont appelés naphtas “de distillation directe”.
C’est le naphta lourd de distillation directe qui est généralement traité dans un reformeur Catalytique parce que le naphta léger a des molécules avec 6 atomes de carbone ou moins qui, lorsqu’elles sont reformées, ont tendance à se fissurer en butane et en hydrocarbures de poids moléculaire inférieur qui ne sont pas utiles comme haut- composants de mélange d’essence à indice d’octane. De plus, les molécules à 6 atomes de carbone ont tendance à former des aromatiques, ce qui n’est pas souhaitable car les réglementations environnementales gouvernementales dans un certain nombre de pays limitent la quantité d’aromatiques (plus particulièrement le benzène ) que l’essence peut contenir. [3] [4] [5]
Il existe un grand nombre de sources de pétrole brut dans le monde et chaque pétrole brut a sa propre composition ou « dosage » unique . De plus, toutes les raffineries ne traitent pas les mêmes pétroles bruts et chaque raffinerie produit ses propres naphtas de distillation directe avec leurs propres points d’ébullition initial et final uniques. En d’autres termes, naphta est un terme générique plutôt qu’un terme spécifique.
Le tableau ci-dessous répertorie certaines charges d’alimentation de naphta lourd de distillation directe assez typiques, disponibles pour le reformage Catalytique, dérivées de divers pétroles bruts. On constate qu’ils diffèrent sensiblement par leur teneur en paraffines, naphtènes et aromatiques :
Nom du pétrole brut ⇒ {displaystyle Rightarrow } Emplacement ⇒ {displaystyle Rightarrow } |
Île de Barrow Australie [6] |
Mutinier-Exeter Australie [7] |
Mélange CPC Kazakhstan [8] |
Draugen Mer du Nord [9] |
---|---|---|---|---|
Point d’ébullition initial, °C | 149 | 140 | 149 | 150 |
Point d’ébullition final, °C | 204 | 190 | 204 | 180 |
Paraffines, volume liquide % | 46 | 62 | 57 | 38 |
Naphtènes, volume liquide % | 42 | 32 | 27 | 45 |
Aromatiques, volume de liquide % | 12 | 6 | 16 | 17 |
Certains naphtas de raffinerie comprennent des hydrocarbures oléfiniques , tels que des naphtas dérivés des procédés de craquage Catalytique fluide et de cokéfaction utilisés dans de nombreuses raffineries. Certaines raffineries peuvent également désulfurer et reformer catalytiquement ces naphtas. Cependant, le reformage Catalytique est majoritairement utilisé sur les naphtas lourds de distillation directe, tels que ceux du tableau ci-dessus, issus de la distillation des pétroles bruts.
La chimie de la réaction
Il existe de nombreuses réactions chimiques qui se produisent dans le processus de reformage Catalytique, qui se produisent toutes en présence d’un Catalyseur et d’une pression partielle élevée d’hydrogène. En fonction du type ou de la version de reformage Catalytique utilisé ainsi que de la sévérité de la réaction souhaitée, les conditions de réaction vont de températures d’environ 495 à 525°C et de pressions d’environ 5 à 45 atm . [10] [11]
Les catalyseurs de reformage Catalytique couramment utilisés contiennent des métaux nobles tels que le platine et/ou le rhénium, qui sont très sensibles à l’ empoisonnement par les composés soufrés et azotés . Par conséquent, la charge de naphta d’un reformeur Catalytique est toujours prétraitée dans une unité d’ hydrodésulfuration qui élimine à la fois le soufre et les composés azotés. La plupart des catalyseurs exigent que la teneur en soufre et en azote soit inférieure à 1 ppm.
Les quatre principales réactions de reformage Catalytique sont : [12]
1 : La déshydrogénation des naphtènes pour les convertir en composés aromatiques, comme illustré dans la conversion du méthylcyclohexane (un Naphtène) en toluène (un composé aromatique), comme indiqué ci-dessous : 2 : L’ isomérisation des paraffines normales en isoparaffines , comme illustré dans la conversion de l’octane normal en 2,5-diméthylhexane (une isoparaffine), comme indiqué ci-dessous : 3 : La déshydrogénation et l’ aromatisation des paraffines en composés aromatiques (communément appelée déshydrocyclisation) comme illustré dans la conversion de l’heptane normal en toluène, comme indiqué ci-dessous : 4 : L’ Hydrocraquage des paraffines en molécules plus petites, illustré par le craquage de l’heptane normal en isopentane et éthane, comme indiqué ci-dessous :
Lors des réactions de reformage, le nombre de carbone des réactifs reste inchangé, sauf pour les réactions d’Hydrocraquage qui décomposent la molécule d’hydrocarbure en molécules avec moins d’atomes de carbone. [11] L’Hydrocraquage des paraffines est la seule des quatre réactions de reformage majeures ci-dessus qui consomme de l’hydrogène. L’isomérisation des paraffines normales ne consomme ni ne produit d’hydrogène. Cependant, la déshydrogénation des naphtènes et la déshydrocyclisation des paraffines produisent de l’hydrogène. La production nette globale d’hydrogène dans le reformage Catalytique des naphtas de pétrole varie d’environ 50 à 200 mètres cubes d’hydrogène gazeux (à 0 ° C et 1 atm) par mètre cube de charge de naphta liquide. Aux États-Unis, les unités coutumières, ce qui équivaut à 300 à 1200 pieds cubes d’hydrogène gazeux (à 60 °F et 1 atm) par baril de charge de naphta liquide. [13] Dans de nombreuses raffineries de pétrole, l’hydrogène net produit lors du reformage Catalytique fournit une part importante de l’hydrogène utilisé ailleurs dans la raffinerie (par exemple, dans les procédés d’hydrodésulfuration). L’hydrogène est également nécessaire pour hydrogénolyser les polymères qui se forment sur le Catalyseur.
En pratique, plus la teneur en naphtènes dans la charge naphta est élevée, meilleure sera la qualité du reformat et plus la production d’hydrogène sera élevée. Les pétroles bruts contenant le meilleur naphta pour le reformage proviennent généralement d’Afrique de l’Ouest ou de la mer du Nord, comme le pétrole léger Bonny ou le Troll norvégien .
Modéliser les réactions à l’aide de la technique de regroupement
En raison du trop grand nombre de composants dans la charge d’alimentation du procédé de reformage Catalytique, des réactions non traçables et de la plage de températures élevées, la conception et la simulation des réacteurs de reformage Catalytique s’accompagnent de complexités. La technique de regroupement est largement utilisée pour réduire les complexités afin que les grumeaux et les voies de réaction qui décrivent correctement le système de reformage et les paramètres de vitesse cinétique ne dépendent pas de la composition de la charge d’alimentation. [11] Dans l’un des travaux récents, le naphta est considéré en termes de 17 fractions d’hydrocarbures avec 15 réactions dans lesquelles les hydrocarbures en C 1 à C 5 sont spécifiés comme des paraffines légères et les coupes de naphta en C 6 à C 8+ sont caractérisées comme des isoparaffines, paraffines normales, naphtènes et aromatiques. [11] Les réactions dans le reformage Catalytique du naphta sont élémentaires et des expressions de vitesse de réaction de type Hougen-Watson Langmuir-Hinshelwood sont utilisées pour décrire la vitesse de chaque réaction. Les équations de vitesse de ce type rendent compte explicitement de l’interaction des espèces chimiques avec le Catalyseur et contiennent des dénominateurs dans lesquels les termes caractéristiques de l’adsorption des espèces réagissantes sont présentés. [11]
Description du processus
Le type d’unité de reformage Catalytique le plus couramment utilisé comporte trois réacteurs , chacun avec un lit fixe de Catalyseur, et tout le Catalyseur est régénéré in situ lors des arrêts de régénération de Catalyseur de routine qui se produisent environ une fois tous les 6 à 24 mois. Une telle unité est appelée reformeur Catalytique semi-régénératif (SRR).
Certaines unités de reformage Catalytique ont un réacteur supplémentaire de réserve ou oscillant et chaque réacteur peut être isolé individuellement de sorte que n’importe quel réacteur peut subir une régénération in situ pendant que les autres réacteurs sont en fonctionnement. Lorsque ce réacteur est régénéré, il remplace un autre réacteur qui, à son tour, est isolé pour pouvoir ensuite être régénéré. De telles unités, appelées reformeurs catalytiques cycliques , sont peu courantes. Les reformeurs catalytiques cycliques servent à prolonger la période entre les arrêts requis.
Les reformeurs catalytiques les plus récents et les plus modernes sont appelés reformeurs à régénération continue du Catalyseur (CCR). De telles unités sont définies par la régénération continue in situ d’une partie du Catalyseur dans un régénérateur spécial, et par l’ajout continu du Catalyseur régénéré dans les réacteurs en fonctionnement. Depuis 2006, deux versions CCR sont disponibles : le processus CCR Platformer d’UOP [14] et le processus Octanizing d’Axens. [15] L’installation et l’utilisation d’unités CCR augmentent rapidement.
Bon nombre des premières unités de reformage Catalytique (dans les années 1950 et 1960) n’étaient pas régénératives en ce sens qu’elles n’effectuaient pas de régénération in situ du Catalyseur. Au lieu de cela, si nécessaire, le Catalyseur vieilli a été remplacé par du Catalyseur frais et le Catalyseur vieilli a été expédié aux fabricants de catalyseurs pour être régénéré ou pour récupérer la teneur en platine du Catalyseur vieilli. Très peu de reformeurs catalytiques, voire aucun, actuellement en fonctionnement ne sont pas régénératifs. [ citation nécessaire ]
Le diagramme de flux de processus ci -dessous représente une unité typique de reformage Catalytique semi-régénératif.
Schéma de principe d’une unité typique de reformeur Catalytique semi-régénératif dans une Raffinerie de pétrole
L’alimentation liquide (en bas à gauche sur le schéma) est pompée jusqu’à la pression de réaction (5 à 45 atm) et rejointe par un courant de gaz de recyclage riche en hydrogène. Le mélange liquide-gaz qui en résulte est préchauffé en circulant dans un échangeur de chaleur . Le mélange d’alimentation préchauffé est ensuite totalement vaporisé et chauffé à la température de réaction (495–520 ° C) avant que les réactifs vaporisés n’entrent dans le premier réacteur. Lorsque les réactifs vaporisés s’écoulent à travers le lit fixe de Catalyseur dans le réacteur, la réaction principale est la déshydrogénation des naphtènes en aromatiques (comme décrit précédemment ici) qui est hautement endothermique .et se traduit par une forte baisse de température entre l’entrée et la sortie du réacteur. Pour maintenir la température de réaction requise et la vitesse de réaction, le courant vaporisé est réchauffé dans le second réchauffeur à feu avant de s’écouler à travers le second réacteur. La température diminue à nouveau à travers le deuxième réacteur et le courant vaporisé doit à nouveau être réchauffé dans le troisième réchauffeur à feu avant de traverser le troisième réacteur. Au fur et à mesure que le courant vaporisé progresse à travers les trois réacteurs, les vitesses de réaction diminuent et les réacteurs deviennent donc plus grands. Dans le même temps, la quantité de réchauffage nécessaire entre les réacteurs devient plus petite. Habituellement, trois réacteurs suffisent pour fournir les performances souhaitées de l’unité de reformage Catalytique.
Certaines installations utilisent trois réchauffeurs à feu distincts, comme indiqué dans le diagramme schématique, et certaines installations utilisent un seul réchauffeur à feu avec trois serpentins de chauffage séparés.
Les produits de réaction chauds du troisième réacteur sont partiellement refroidis en traversant l’échangeur de chaleur où l’alimentation du premier réacteur est préchauffée, puis traversent un échangeur de chaleur refroidi à l’eau avant de traverser le contrôleur de pression (PC) dans le séparateur de gaz.
La majeure partie du gaz riche en hydrogène du récipient séparateur de gaz retourne à l’aspiration du compresseur d’hydrogène gazeux recyclé et la production nette de gaz riche en hydrogène provenant des réactions de reformage est exportée pour être utilisée dans les autres procédés de raffinage qui consomment de l’hydrogène (tels que des unités d’hydrodésulfuration et/ou une unité d’Hydrocraquage ).
Le liquide de la cuve du séparateur de gaz est acheminé dans une colonne de fractionnement communément appelée stabilisateur . Le produit de dégagement gazeux de tête du stabilisateur contient les gaz de méthane, d’éthane, de propane et de butane sous-produits produits par les réactions d’Hydrocraquage comme expliqué dans la discussion ci-dessus de la chimie de réaction d’un reformeur Catalytique, et il peut également contenir une petite quantité d’hydrogène. Ce gaz de dégagement est acheminé vers l’usine centrale de traitement du gaz de la raffinerie pour l’élimination et la récupération du propane et du butane. Le gaz résiduel après un tel traitement fait partie du système de gaz combustible de la raffinerie.
Le produit de fond du stabilisateur est le reformat liquide à indice d’octane élevé qui deviendra un composant de l’essence produite par la raffinerie. Le reformat peut être mélangé directement dans le pool d’essence, mais il est souvent séparé en deux flux ou plus. Un schéma de raffinage courant consiste à fractionner le reformat en deux flux, le reformat léger et le reformat lourd. Le reformat léger a un indice d’octane inférieur et peut être utilisé comme charge d’ isomérisation si cette unité est disponible. Le reformat lourd a un indice d’octane élevé et une faible teneur en benzène, c’est donc un excellent composant de mélange pour le pool essence.
Le benzène est souvent éliminé avec une opération spécifique pour réduire la teneur en benzène dans le reformat car l’essence finie a souvent une limite supérieure de teneur en benzène (dans l’UE, c’est 1% en volume). Le benzène extrait peut être commercialisé comme matière première pour l’industrie chimique.
Catalyseurs et mécanismes
La plupart des catalyseurs de reformage Catalytique contiennent du platine ou du rhénium sur une base de support de silice ou de silice-alumine , et certains contiennent à la fois du platine et du rhénium. Le Catalyseur frais est chloré (chloré) avant utilisation.
Les métaux nobles (platine et rhénium) sont considérés comme des sites catalytiques des réactions de déshydrogénation et l’alumine chlorée fournit les sites acides nécessaires aux réactions d’isomérisation, de cyclisation et d’Hydrocraquage. [12] Le plus grand soin doit être exercé lors de la chloration. En effet, s’ils ne sont pas chlorés (ou insuffisamment chlorés), le platine et le rhénium du Catalyseur seraient presque immédiatement réduits à l’état métallique par l’hydrogène en phase vapeur. Par contre, une chloration excessive pourrait déprimer excessivement l’activité du Catalyseur.
L’activité (c’est-à-dire l’efficacité) du Catalyseur dans un reformeur Catalytique semi-régénératif est réduite au fil du temps pendant le fonctionnement par du coke carbonédépôt et perte de chlorure. L’activité du Catalyseur peut être périodiquement régénérée ou restaurée par oxydation in situ à haute température du coke suivie d’une chloration. Comme indiqué précédemment ici, les reformeurs catalytiques semi-régénératifs sont régénérés environ une fois tous les 6 à 24 mois. Plus la sévérité des conditions de réaction (température) est élevée, plus l’indice d’octane du reformat produit est élevé mais aussi plus la durée du cycle entre deux régénérations est courte. La durée du cycle du Catalyseur est également très dépendante de la qualité de la matière première. Cependant, indépendamment du pétrole brut utilisé dans la raffinerie, tous les catalyseurs nécessitent un point d’ébullition final maximum de la charge de naphta de 180 °C.
Normalement, le Catalyseur peut être régénéré peut-être 3 ou 4 fois avant de devoir être renvoyé au fabricant pour la récupération de la précieuse teneur en platine et/ou rhénium. [12]
Faiblesses et concurrence
La sensibilité du reformage Catalytique à la contamination par le soufre et l’azote nécessite un hydrotraitement du naphta avant qu’il n’entre dans le reformeur, ce qui augmente le coût et la complexité du procédé. La déshydrogénation, un composant important du reformage, est une réaction fortement endothermique et, en tant que telle, nécessite que la cuve du réacteur soit chauffée de l’extérieur. Cela contribue à la fois aux coûts et aux émissions du processus. Le reformage Catalytique a une capacité limitée à traiter les naphtas à haute teneur en paraffines normales, par exemple les naphtas des unités de conversion gaz-liquides (GTL). Le reformat a une teneur en benzène beaucoup plus élevée que ce qui est autorisé par les réglementations en vigueur dans de nombreux pays. Cela signifie que le reformat doit soit être traité ultérieurement dans une unité d’extraction d’aromatiques, ou mélangé avec des courants d’hydrocarbures appropriés à faible teneur en aromatiques. Le reformage Catalytique nécessite toute une gamme d’autres unités de traitement à la raffinerie (hormis la tour de distillation, un hydrotraiteur de naphta, généralement une unité d’isomérisation pour traiter le naphta léger, une unité d’extraction des aromatiques, etc.) ce qui le met hors de portée des plus petits ( micro-)raffineries.
Les principaux concédants des procédés de reformage Catalytique, UOP et Axens, travaillent constamment à l’amélioration des catalyseurs, mais le rythme d’amélioration semble atteindre ses limites physiques. Cela conduit à l’émergence de nouvelles technologies pour transformer le naphta en essence par des sociétés comme Chevron Phillips Chemical ( Aromax [16] ) et NGT Synthesis ( Methaforming , [16] [17] ).
Économie
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Le reformage Catalytique est rentable dans la mesure où il convertit les hydrocarbures à longue chaîne, pour lesquels la demande est limitée malgré une offre importante, en hydrocarbures à chaîne courte, qui, en raison de leurs utilisations dans le carburant essence, sont beaucoup plus demandés. Il peut également être utilisé pour améliorer l’indice d’octane des hydrocarbures à chaîne courte en les aromatisant. [18]
Références
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- ^ Réglementation canadienne sur le benzène dans l’essence Archivé le 12/10/2004 à la Wayback Machine
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- ^ Lichtarowicz, Marek. « Craquage et raffinerie connexe » . Récupéré le 03/12/2017 .
Liens externes
- Processus de Raffinerie de pétrole, un bref aperçu
- Colorado School of Mines, Notes de cours ( Chapitre 10, Processus de raffinage, Raffinerie Catalytique par John Jechura, professeur auxiliaire)
- Guide des étudiants sur le raffinage (faites défiler jusqu’à Platforming )
- Site Web de la raffinerie moderne de l’Université de technologie de Delft , Pays- Bas (utilisez la fonction de recherche pour la réforme )
- Défis scientifiques et techniques majeurs liés au développement de nouveaux procédés de raffinage Archivé le 24/11/2006 à la Wayback Machine (site IFP)